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Promotionspreis der Leibniz-Gemeinschaft geht an Dr. Maria Richter vom Max-Born-Institut

23. November 2016

MRichter

Auf ihrer Jahrestagung in Berlin hat die Leibniz-Gemeinschaft die herausragende Doktorarbeit der Physikerin Maria Richter aus Berlin mit ihrem Promotionspreis ausgezeichnet.

Dr. Maria Richter - Foto: David Ausserhofer  

Dr. Maria Richter hat in ihrer Doktorarbeit "Imaging and controlling electronic and nuclear dynamics in strong laser fields" neue theoretische und praktische Methoden entwickelt, um ultraschnelle Atom- und Molekülveränderungen in einem intensiven Laserfeld sichtbar zu machen. Normalerweise wird angenommen, dass ein intensives Laserfeld zu einer Ionisation des Atoms führen würde, bei der ein oder mehrere Elektronen aus der Atomhülle austreten und ein positiv geladenes Ion zurückbleibt. Maria Richter zeigte jedoch mit ihren Berechnungen, dass es anstelle der Elektronenemission zur Bildung eines neuen Systems kommen kann - dem sogenannten "Atom plus superatomares Feld" -, in dem der elektronische Zustand des Atoms stabil bleibt. Die neue Gestalt des Atoms ist stark verändert im Vergleich zu den Atomzuständen ohne superatomares Feld (feldfreie Atomzustände). Die neue elektronische Struktur des Atoms in der Laserstrahlung hat Richter für das Kaliumatom berechnet und damit gezeigt, wie diese anschließend mithilfe der Photoelektronenspektroskopie in Experimenten abgebildet werden kann. Damit entwickelte sie Methoden, um die exotischen Laser-veränderten Atomstrukturen eindeutig und direkt mit intensiver Laserstrahlung zu identifizieren. Gleichzeitig präsentiert sie einen neuen Weg, mit dem Ladungen und Energieflüsse in Molekülen kontrolliert werden können, indem die elektronische Struktur mit intensivem Licht reguliert wird. Ihre Erkenntnisse sind wichtige Bausteine zum Verständnis und zur Kontrolle photoinduzierter chemischer, physikochemischer und biophysikalischer Reaktionen in Molekülen, die zum Beispiel für die Stabilität der DNA oder bei der Reaktion des Auges auf das Eintreffen von Licht eine Rolle spielen.

Ihre Ergebnisse hat Maria Richter auf mehreren internationalen Fachkonferenzen präsentiert. Bereits mehr als drei Monate, bevor sie die Dissertation verteidigte, nahm sie ein Stellenangebot als Postdoktorandin von einer weltweit renommierten Arbeitsgruppe am Institut für Chemie an der Universidad Autonóma de Madrid an.

Publikationen:
M. Richter, F. Bouakline, J. González-Vázquez, L. Martínez-Fernández, I. Corral, S. Patchkovskii, F. Morales, M. Ivanov, F. Martín, F., O. Smirnova, "Sub-laser-cycle control of coupled electron-nuclear dynamics at a conical intersection", New Journal of Physics, 17, 113023 (2015). DOI: 10.1088/1367-2630/17/11/113023
M. Richter, S. Patchkovskii, F. Morales, O. Smirnova, M. Ivanov, Misha,"The role of the Kramers-Henneberger atom in the higher-order Kerr effect". New Journal of Physics, 15, 083012 (2013). DOI: 10.1088/1367-2630/15/8/083012.
F. Morales, M. Richter, S. Patchkovskii, O. Smirnova, "Imaging the Kramers-Henneberger atom", Proceedings of the National Academy of Sciences, 108, 16906-16911 (2011). DOI: 10.1073/pnas.1105916108.

Über den Preis:
Der Promotionspreis der Leibniz-Gemeinschaft wird jährlich für die besten Doktorarbeiten aus Leibniz-Instituten in den Kategorien "Geistes- und Sozialwissenschaften" und "Natur- und Technikwissenschaften" vergeben.

Für weitere Informationen:

https://www.leibniz-gemeinschaft.de/ueber-uns/auszeichnungen/promotionspreis/

Kontakt

Dr. Maria Richter Tel. (030) 6392 1358

 
     
 


Ozean-Monsterwellen - ist das Mysterium geklärt?

12. Oktober 2016

Monsterwellen sind extrem hohe Ozeanwellen, welche die signifikante Wellenhöhe um mehr als einen Faktor 2 überschreiten. Diese Wellen sind sehr selten, und weniger als jede hunderttausendste Welle überschreitet die Schwelle zur Monsterwelle. Die Existenz solcher Wellen war bis in die 1990er Jahre umstritten; in den letzten 20 Jahren sind jedoch tausende solcher Ereignisse auf Ölbohrplattformen registriert worden. Trotz all dieses Fortschritts ist die Ursache für das Auftreten von Monsterwellen immer noch ungeklärt. Es gibt eine Vielzahl verschiedener Theorien, die im Wesentlichen in zwei Kategorien fallen, nämlich lineare und nichtlineare Theorien. Lineare Theorien unterstellen, dass Monsterwellen aufgrund zufälliger linearer Überlagerung von vielen Einzelwellen entstehen. Wenn diese Theorien richtig sind, dann ist es einfach Pech, wenn ein Schiff von solch einer Welle getroffen wird, und man kann prinzipiell nicht viel tun, um so ein Ereignis vorauszusehen. In den letzten Jahren haben hingegen nichtlineare Theorien viel Zulauf gefunden. Sie versprechen, dass es vielleicht charakteristische Wellenmuster geben könnte, die es erlauben würden Monsterwellen vorherzusagen. Dieses klingt sicherlich vielversprechend; dennoch können weder lineare noch nichtlineare Modelle die Wahrscheinlichkeit für das Auftreten von Monsterwellen zufriedenstellend erklären.

In einer Zusammenarbeit mit der Leibniz-Universität in Hannover und der Technischen Universität in Dortmund berichtet nun die Gruppe von Günter Steinmeyer über einen neuen Ansatz, der Licht in das Mysterium der Monsterwellen bringen könnte. Dieser Ansatz schlägt vor, die Komplexität der Wellendynamik mittels der sogenannten Phasenraumdimension zu messen. Dieses Maß der Komplexität schätzt die effektive Anzahl der in einem Punkt interferierenden Wellen ab und kann unmittelbar aus einzelnen Messung der Wellendynamik an einer festen Position abgeleitet werden. Solch ein Messverfahren könnte daher auf einem Schiff installiert werden, wo es eine frühe Warnung vor Monsterwellen ermöglichen könnte.

Ein weiteres Resultat der Studie ist die Tatsache, dass die Phasenraumdimension variabel ist. Während der allermeisten Zeit ist die Dynamik der Ozeanoberfläche relativ einfach strukturiert. Selbst innerhalb heftiger Stürme dominieren Situationen, in denen prinzipiell keine oder nur sehr selten Monsterwellen entstehen können. Dieses kann sich jedoch drastisch ändern, wenn sich eine Vielzahl von Wellen überlagert, z.B., wenn sich zwei verschiedene Wellengruppen aus verschiedenen Richtungen überlagern. Unter diesen Bedingungen kann sich die Wahrscheinlichkeit für Monsterwellen plötzlich 10fach erhöhen. Die Dimensionsanalyse erlaubt es nun, solche Situationen frühzeitig zu erkennen. Eine derartige Analyse wird es dennoch nicht erlauben, eine einzelne Monsterwelle rechtzeitig vorherzusagen. Obwohl der Ozean also ein sehr komplexes physikalisches System ist, so ist seine Dynamik offenbar von linearen Mechanismen dominiert.

Die Studie eröffnet daher eine neue Perspektive für das Verständnis von Monsterwellen. Bisherige Forschung hat sich sehr auf die Rolle von Nichtlinearitäten im Ozean konzentriert, aber es scheint nun, dass Nichtlinearitäten doch nur eine geringe Rolle in diesen extremen Ereignissen spielen. Im Gegensatz zu den Nichtlinearitäten wurde die Rolle von Winden über dem Ozean bisher meist vernachlässigt. Es aber gerade der Wind, welcher Ozeanwellen primär erzeugt. Hier scheint es nun möglich, kreuzende Wellengruppen durch meteorologische Analysen frühzeitig zu erkennen. Die Vorhersage des Einzelereignisses mag ein Mysterium bleiben, aber wir sind vielleicht bald in der Lage die Gefahr des Entstehens von Monsterwellen auf dem Ozean Stunden oder sogar Tage voraussagen zu können.

Steinmeyer

Abb. 1 (Klick für vergrößerte Ansicht)

Abb. 1: Numerische Simulationen prototypischer Monsterwellenereignisse. Oben links: normaler Ozeanzustand. Oben rechts: Monsterwellenloch. Unten links: (positive) Monsterwelle. Unten rechts: Monsterwellengruppe, auch bekannt als "die drei Schwestern". Nichtlinearitäten werden nur benötigt, um die größere Wahrscheinlichkeit von positiven Monsterwellen zu begründen. Ob Monsterwellen einzeln oder in Gruppen auftreten, hängt von der spektralen Bandbreite des Ozeanzustandes ab.
Steinmeyer Abb. 2:Wahrscheinlichkeit für das Überschreiten der signinfikanten Wellenhöhe um einen bestimmten Faktor. Gezeigt sind Modellrechnungen für unterschiedliche Anzahlen von überlagerten Elementarwellen. Wenn diese Anzahl kleiner als 10 ist, so können keine Monsterwellen entstehen. Die Gefahr solcher Wellen steigt mit der Zahl der interferierenden Wellen. Wenn Wellen aus verschiedenen Richtungen auf den gleichen Punkt im Ozean zusteuern, so wird die Gefahr von Monsterwellen extrem. Die Abbildung zeigt zum Vergleich das Resultat von Langzeitmessungen so wie die empirisch gefunden Forristall-Verteilung von Wellenhöhen.
Abb. 2 (Klick für vergrößerte Ansicht)  

Originalpublikation: Nature / Scientific Reports 6, Article number: 35207 (2016) doi:10.1038/srep35207
Ocean rogue waves and their phase space dynamics in the limit of a linear interference model
Simon Birkholz, Carsten Brée, Ivan Veselic, Ayhan Demircan & Günter Steinmeyer

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Dr. Günter Steinmeyer Tel. 030 6392 1440

 
     
 


Benjamin Fingerhut ist der Gewinner des 2016 Robin Hochstrasser Young Investigator Awards

23. September 2016

smirnova

Dr. Benjamin Fingerhut, Nachwuchsgruppenleiter am Max-Born-Institut (MBI), erhält den 2016 Robin Hochstrasser Young Investigator Award. Der Preis wird zur Unterstützung exzellenter junger Wissenschaftler durch ein internationales wissenschaftliches Komitee vergeben, das aus Mitgliedern des Editorial Boards der Zeitschrift Chemical Physics besteht.

Dr. Benjamin P. Fingerhut - Foto: MBI  

Zu Ehren von Robin Hochstrasser und um exzellente junge Wissenschaftler zu unterstützen, hat das Verlagshaus Elsevier für Chemical Physics den Robin Hochstrasser Young Investigator Award geschaffen. Professor Hochstrasser war ein Pionier der Ultrakurzzeitspektroskopie an molekularen Systemen und hat substantiell zu unserem Verständnis der Struktur und Dynamik kondensierter Phase beigetragen. Seine Gruppe führte 1998 die zweidimensionale Infrarotspektroskopie als optisches Analog zur magnetischen Kernspinresonanzspektroskopie (NMR-Spektroskopie) ein. Diese Technik gehört heute zu den wichtigsten Methoden der Ultrakurzzeitspektroskopie, am MBI wurde sie in den Terahertzbereich erweitert und dient zur Untersuchung biophysikalischer Fragestellungen.

Der Robin Hochstrasser Young Investigator Award von Chemical Physics wird an exzellente Wissenschaftler die jünger als 40 Jahre sind auf der Basis Ihrer wissenschaftlichen Beiträge vergeben. Ein internationales Komitee von Wissenschaftlern, bestehend aus fünf Mitgliedern des Editorial Boards von Chemical Physics wählen den Gewinner aus den Nominierungen aus.

Benjamin Fingerhut schloss sich 2014 dem MBI an und wird gegenwärtig durch das Emmy Noether Programm der DFG unterstützt, welches ihm erlaubt die neue Nachwuchsgruppe für Biomolekulare Dynamik am MBI zu etablieren. Seine Forschung umfasst die Entwicklung moderner spektroskopischer Simulationsmethoden zur Auflösung ultraschneller struktureller Dynamik in molekularen und biomolekularen Systemen. Die Gruppe kombiniert analytische und rechnergestützte Methoden zur Entwicklung neuartiger Simulationsprotokolle, welche geeignet sind nichtadiabatische Dynamik in elektronisch angeregten Zuständen, sowie Schwingungsdynamik von räumlich selektiven Sonden wie Phosphatgruppen zu beschreiben, um fluktuationsinduzierte Dekohärenzdynamik in wässriger und biologischer Umgebung zu erforschen.

Für weitere Informationen:

https://www.elsevier.com/awards/global/robin-hochstrasser-young-investigator-award

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Dr. Benjamin P. Fingerhut Tel. (030) 6392 1404

 
     
 


Quantenreibung: Jenseits der Näherung des lokalen Gleichgewichts

1. September 2016

In der Natur sind Systeme, die sich außerhalb des thermodynamischen Gleichgewichts befinden, allgegenwärtig. Aufgrund ihrer Bedeutung sowohl für die Grundlagenphysik als auch für die moderne Nanotechnologie, erfahren sie seit einigen Jahren eine stetig wachsende Bedeutung. Im Rahmen einer Zusammenarbeit von Forschern der AG Theoretische Optik und Photonik des Max-Born-Instituts und der Humboldt-Universität zu Berlin mit Kollegen der Universität Potsdam, der Yale University und dem Los Alamos National Laboratory ist es nun gelungen, detaillierte neue physikalische Einsichten zur Quantenreibung eines Atoms an einer (glatten) Oberfläche zu erhalten.

Dynamische van der Waals- bzw. Casimir-Kräfte zwischen Atomen, Molekülen und Oberflächen stellen eine spezielle Klasse solcher Nicht-Gleichgewichts-Phänomene dar. Diese Kräfte sind quantenmechanischen Ursprungs und bilden die Grundlage der (kontaktlosen) Quantenreibung, die immer dann auftritt, wenn sich zwei Objekte im Abstand von wenigen zehn Nanometern relativ zueinander bewegen. Allerdings stellt die detaillierte quantitative Beschreibung solcher Nicht-Gleichgewichts-Systeme eine nicht zu unterschätzende Herausforderung dar, so dass oft Näherungs-Verfahren zum Einsatz kommen, die auf der Annahme basieren, dass die Abweichungen von den Nicht-Gleichgewichts-Eigenschaften vergleichsweise klein sind. Und das geschieht sehr oft auch dann, wenn die Gültigkeit der Annahme sowie die zugehörigen approximativen Zugänge unzureichend getestet und in der Folge die Belastbarkeit der Ergebnisse nicht ausreichend gesichert sind.

Im krassen Gegensatz mit weithin anerkannten Annahmen, die auch die verfügbare Literatur dominieren, konnten die Forscher zeigen, dass die Annahme eines lokalen thermischen Gleichgewichts (LTG), welche die miteinander wechselwirkenden Teilsysteme eines allgemeinen Nicht-Gleichgewichts-Systems so behandelt, als wäre jedes für sich zunächst im thermischen Gleichgewicht mit der jeweils unmittelbaren Umgebung, im Falle der Quantenreibung dramatisch versagt.

Auf der Basis allgemein gültiger Aussagen der Quantenstatistik und exakt lösbarer Modelle, haben die Forscher nachgewiesen, dass die LTG-Näherung die Reibungskraft um ca. 80% unterschätzt. Da die LTG-Näherung das Arbeitspferd bei der Behandlung einer Vielzahl von Nicht-Gleichgewichts-Phänomenen ist, die vom thermischen Energietransport bis hin zu Nicht-Gleichgewichts-Dispersionskräften reicht, demonstrieren diese Ergebnisse, dass bisherige Rechnungen auf der Basis der LTG-Näherung einer strengen Rechtfertigung entbehren und daher überprüft werden müssen.

Neben der Beantwortung grundsätzlicher Fragen im stark interdisziplinären Feld der van der Waals/Casimir Kräfte, werden die Ergebnisse der Forscher beträchtliche Auswirkungen auf eine Vielzahl von Anwendungen im hoch-aktuellen Bereich der Nicht-Gleichgewichts-Physik haben, wie etwa bei miniaturisierten Fallen für ultra-kalte Gase (Atom Chips), nano-elektromechanischen Systemen (NEMS) und der Strahlungsübertragung im Nah-Feld. Dementsprechend liegt mit der vorliegenden Arbeit eine quantitative Analyse vor, deren Aussagen einen erheblichen Fortschritt für das Verständnis der Nicht-Gleichgewichts-Quantenphysik darstellen.

Mikosch

Abb. 1 (Klick für vergrößerte Ansicht)

Abb. 1: Schematische Darstellung des Unterschieds zwischen der LTG-Näherung (a) und der vollen Nicht-Gleichgewichts-Beschreibung (b) der Quantenreibung. Im ersten Fall wird angenommen, dass das Atom und die Oberfläche separat im thermodynamischen Gleichgewicht mit der jeweiligen unmittelbaren Umgebung sind. Allerdings führen die Quanten-Korrelationen zwischen dem Atom und der Oberfläche (im Bild (b) durch die Wechselwirkungspfeile angedeutet) zum Zusammenbruch dieser Näherung, die die Stärke der Quantenreibung um ca. 80% unterschätzt.

Originalpublikation: Phys. Rev. Lett. 117, 100402 (2016) doi:10.1103/PhysRevLett.117.100402
"Failure of local thermal equilibrium in quantum friction"
F. Intravaia, R.O. Behunin, C. Henkel, K. Busch, and D.A.R. Dalvit

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Dr. Francesco Intravaia, Tel. 030 6392 1261

 
     
 


Ultrastark, ultraschnell und lokal: Wasser induziert elektrische Felder an der DNA-Oberfläche

28. Juli 2016

Struktur und Dynamik der DNA-Doppelhelix werden entscheidend durch die umgebende Wasserhülle beeinflusst. Neue Ultrakurzzeit-Experimente zeigen, dass die beiden ersten Wasserschichten extrem starke elektrische Felder von bis zu 100 Megavolt/cm erzeugen, die auf der Femtosekunden-Zeitskala fluktuieren und auf eine Reichweite von etwa 1 nm begrenzt sind.

Als Träger der Erbinformation weisen DNA-Moleküle in ihrer natürlichen wässrigen Umgebung eine Doppelhelixstruktur auf, die aus zwei gegenläufigen gewundenen Strängen von Nukleotiden aufgebaut ist (Abb. 1A). Eine alternierende Anordnung negativ geladener Phosphatgruppen und polarer Zuckereinheiten bildet das Rückgrat der Doppelhelix welches direkt mit den umgebenden Wassermolekülen wechselwirkt. Die insgesamt negative Ladung der Doppelhelix wird durch positiv geladene Gegenionen, z.B. Natriumionen kompensiert, die sich in wässriger Umgebung dicht an der Helixoberfläche befinden. Die Wechselwirkung von elektrischen Dipolmomenten der Wassermoleküle mit den Ladungen der Gegenionen und Phosphatgruppen sowie mit den polaren Einheiten erzeugt elektrische Felder an der DNA-Oberfläche, deren Eigenschaften trotz intensiver Forschung bis heute kontrovers diskutiert werden. Dies liegt wesentlich an der strukturellen Komplexität dieses Vielteilchensystems und seinen thermischen Fluktuationen auf kurzen Zeitskalen.

Wissenschaftlern des Max-Born-Instituts in Berlin ist es jetzt erstmals gelungen, Stärke, Reichweite und ultraschnelle Dynamik der an einer nativen DNA-Oberfläche auftretenden elektrischen Felder quantitativ zu bestimmen. Wie sie in der Zeitschrift Journal of Physical Chemistry Letters berichten, dienen Schwingungen im Rückgrat der Doppelhelixstruktur von natürlicher Salmon DNA als Sonden um die elektrischen Wechselwirkungen räumlich und zeitlich abzubilden. Die elektrischen Felder an der DNA-Oberfläche beeinflussen hierbei direkt die Form und Dynamik der Schwingungsresonanzen, welche mit einem speziellen Verfahren, der sog. zweidimensionalen Infrarotspektroskopie, in Echtzeit auf einer Zeitskala im Femtosekundenbereich (1 fs = 10-15 s) aufgezeichnet werden (Abb. 1B). Um unterschiedliche Beiträge zu den fluktuierenden elektrischen Feldern an der DNA-Oberfläche zu unterscheiden, wurde der Wassergehalt der DNA-Proben systematisch variiert.

Die Experimente und umfangreiche theoretische Analysen zeigen, dass Wassermoleküle in den ersten beiden Schichten, die die DNA umgeben, ein extrem starkes elektrisches Feld erzeugen, während ionische Gruppen und weiter aussen liegende Wassermoleküle nur eine untergeordnete Rolle spielen. Die räumliche Reichweite des Feldes beträgt nur etwa 1 nm, bei einer Stärke von bis zu 100 MV/cm (100 Millionen Volt pro Zentimeter) wie in Abb. 1C dargestellt. Thermische Bewegungen der Wassermoleküle führen zu Feldfluktuationen von 25 MV/cm auf einer Zeitskala von 300 fs. Die Zeitskala der Fluktuationen zeigt, dass die Bewegung der Wassermoleküle durch die Kopplung an die strukturierte DNA-Oberfläche behindert und im Vergleich zu reinem Wasser verlangsamt wird. Diese neuen, erstmals quantitativen Befunde sind wichtig für das Verständnis der maßgeblichen Rolle von Wasser und seiner Dynamik an biologischen Grenzflächen, etwa geladenen Zellmembranen und Oberflächen von Proteinen.

DNASiebert

Abb. 1 (Klick für vergrößerte Ansicht)

Abb. 1: (A) Oberfläche einer DNA-Doppelhelix. Der Verlauf der Helixstränge ist an den Sauerstoffatomen der Phosphatgruppen (rot) zu erkennen. In blau sind Gegenionen gezeigt, die kleinen gewinkelten Strukturen sind Wassermoleküle. (B) Zweidimensionales Infrarotspektrum der Schwingungen des DNA-Rückgrats. Als Funktion der Anrege- und der Detektionsfrequenz sind nichtlineare Schwingungssignale gezeigt. Die Linienform der Resonanzen auf der Diagonalen (gleiche Anrege- und Detektionsfrequenz) wird direkt durch fluktuierende elektrische Felder beeinflusst, die Signale ausserhalb der Diagonale werden durch Kopplungen zwischen den Schwingungen verursacht. (C) Verlauf des zeitlich gemittelten elektrischen Feldes (blau) als Funktion des Abstandes von der DNA-Oberfläche. Wassermoleküle in der ersten Schicht (um 0.4 nm) erzeugen ca. 70% des Gesamtfeldes, die zweite Wasserschicht trägt ca. 20% bei.

Originalpublikation: The Journal of Physical Chemistry Letters, 7, 3131-3136 (2016)
Range Magnitude and Ultrafast Dynamics of Electric Fields at the Hydrated DNA Surfaces
T. Siebert, B. Guchhait, Y. Liu, B. P. Fingerhut, T. Elsaesser

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Dr. Torsten Siebert Tel. 030 6392 1414
Dr. Benjamin Fingerhut Tel. 030 6392 1404
Prof. Dr. Thomas Elsässer Tel. 030 6392 1400

 
     
 


Ein neuer Twist in der Femtochemie durch Attosekundenforschung

6. Juli 2016

Die Attosekundenforschung ist ein spannendes neues Forschungsgebiet der modernen Physik, mit dem Ziel die Bewegung von Elektronen in Atomen, Molekülen und Festkörpern zeitaufgelöst zu vermessen. Elektronendynamik entsteht durch kohärente Anregung verschiedener elektronischer Zustände und kann mit Zeitskalen im Bereich von Attosekunden extrem schnell sein. Chemie hingegen ist das Aufbrechen und die Neuformation von elektronischen Bindungen, bedingt durch die räumliche Umlagerung von atomaren oder molekularen Reaktionspartnern. Solche chemische Dynamik spielt sich auf der langsameren Femtosekundenzeitbasis ab und wird schon länger zeitaufgelöst untersucht, seit den Pionierleistungen des kürzlich verstorbenen Nobelpreisträgers Ahmet Zewail.

Nichtsdestotrotz gibt es spannende Wege, auf denen die zeitaufgelöste Erforschung chemischer Reaktionen stark von den technologischen Entwicklungen in der Attosekundenphysik profitieren kann. Ein solcher Weg wurde in der kürzlich veröffentlichten Arbeit von Drescher et al. beschritten. Attosekundenpulse werden durch Hohe Harmonische Erzeugung generiert, durch die Photonen aus dem infraroten Spektralbereich in einer stark nicht-linearen Wechselwirkung mit Materie in den Frequenzbereich des extremen Ultravioletts (XUV) konvertiert werden. Die kurze zeitliche Dauer solcher Attosekundenpulse bedingt ein breites, kontinuierliches Frequenzspektrum, ideal geeignet für Absorptionsexperimente. Die erreichten Photonenenergien decken den Energiebereich bis zu hunderten von Elektronenvolt ab, mit denen Elektronen in den kernnahen Schalen von Atomen angeregt werden können.

Übergänge von gebundenen Elektronen aus kernnahen Schalen in die Valenzschale bieten einzigartige Einblicke in die Struktur und Dynamik von Molekülen. Aufgrund der starken Lokalisierung der Kernschalen sind diese Übergänge elementspezifisch. Gleichzeitig ist in ihnen aber auch die intramolekulare Umgebung des jeweiligen Atoms kodiert, da das Elektron in eine Vakanz in der Valenzschale gehoben wird, die von den chemischen Bindungen des Atoms im Molekül abhängt (siehe Abb. 1). Wichtig ist nun, dass solche Kern-Valenzschalenübergänge nur sehr kurze Lebensdauern im Bereich weniger Femtosekunden haben. Die Anwendung ultrakurzer XUV-Pulse bietet daher neue Ansätze für zeitaufgelöste chemische Studien: Chemische Dynamik, etwa mit einem ultravioletten (UV) Laserpuls angestoßen, kann aus der Perspektive verschiedener Atome innerhalb eines Moleküls in einem transienten XUV-Absorptionsexperiment untersucht werden. Diese neue Art von chemischen Studien werden im Moment von einigen wenigen Arbeitsgruppen auf der Welt erprobt.

In dem von Drescher et al. am MBI ausgeführten Experiment wurde die Photodissoziation von Iodmethan (CH3I) und Iodbenzol (C6H5I) mittels transienter XUV-Absorptionsspektroskopie untersucht (siehe Abb. 2). Diese beiden Moleküle unterscheiden sich durch den Bindungspartner des Iodatoms; in einem Falle ist dies eine Methylgruppe (CH3), im anderen Falle eine Phenylgruppe mit dem charakteristischen Kohlenstoffring (C6H5). Absorption eines UV-Femtosekundenpulses führt zum Brechen der Bindung zwischen dem Iod- und dem benachbarten Kohlenstoffatom und damit zur Erzeugung von atomarem Iod. Untersucht wurde dies durch Absorption an der N4,5-Kante des Iodatoms. In beiden Molekülen verschwinden die molekularen Kern-Valenzschalenübergänge bei UV-Absorption innerhalb der experimentellen Zeitauflösung. Die zum atomaren Iod hin konvergierenden Übergänge erscheinen unverzüglich im Falle von CH3I, jedoch zeitverzögert im Falle von C6H5I. Im Falle von CH3I wurde diese Beobachtung als die UV-Erzeugung einer Vakanz in der Valenzschale interpretiert, die in der Nähe des Iodatoms lokalisiert ist. Damit ergibt sich eine hohe Wahrscheinlichkeit für einen XUV-Übergang aus dem Kernzustand des Iodatoms. Das Experiment zeigt, wie die Valenzschale während der Dissoziation des Moleküls relaxiert. Dabei wird eine kontinuierliche Verschiebung der Übergangsenergie der zum atomaren Iod hin konvergierenden Übergänge gemessen. In Falle von C6H3I hingegen weist das zeitverzögerte Erscheinen der Absorptionsübergänge auf eine UV-erzeugte Vakanz hin, die ursprünglich innerhalb des Moleküls räumlich entfernt vom Iod-Reporteratom lokalisiert ist. Damit ist die Wahrscheinlichkeit für einen Kern-Valenzschalenübergang gering. Die Vakanz muss zuerst durch das Molekül wandern, bevor sie beobachtet werden kann. Dieses Verhalten ist der dominanten π → σ* UV-Anregung in Iodbenzol zuzuschreiben, eine Folge des charakteristischen delokalisierten Elektronensystems im Kohlenstoffring.

Während in der gerade veröffentlichten Arbeit die experimentellen Daten mittels eines einfachen Models erklärt wurden, ermöglicht das MBI mit seiner neu gegründeten Abteilung für Theorie einzigartige Möglichkeiten für gemeinsame experimentelle und theoretische Untersuchungen von transienter XUV-Absorptionsspektroskopie photochemischer Prozesse. Dabei wird auch eine neue theoretische Herangehensweise zum Einsatz kommen, die jüngst von Forscher und Forscherinnen des MBI in Kollaboration mit Kollegen und Kolleginnen in Kanada, dem Vereinten Königreich und der Schweiz entwickelt wurde.

Mikosch

Abb. 1 (Klick für vergrößerte Ansicht)

Abb. 1: Die XUV-Absorption aus einer kernnahen Schale in die Vakanzen in der Valenzschale ist elementspezifisch und abhängig von der lokalen chemischen Umgebung um das Reporteratom.
Mikosch

Abb. 1 (Klick für vergrößerte Ansicht)

Abb. 2: (a) Transientes XUV-Aktionsabsorptionsspektrum der CH3I Photodissoziation, d.h. die Differenz im XUV-Absorptionsspektrum vor und nach Photodissoziation. Absorptionslinien, die mit molekularem CH3I assoziiert werden, verschwinden (ΔmA<0), während zum atomarem Iod hin konvergierende Linien erscheinen (ΔmA<0). (b), (c) Absorptionslinien, die zu atomarem Iod hin konvergieren, erscheinen unverzüglich in CH3I, hingegen zeitverzögert in C6H5I, wie ein Vergleich mit der Apparatefunktion zeigt (rot).

Originalpublikation: Journal of Chemical Physics Communication, 145, 011101 (2016)
XUV transient absorption spectroscopy of iodomethane and iodobenzene photodissociation
L. Drescher, M.C.E. Galbraith, G. Reitsma, J. Dura, N. Zhavoronov, S. Patchkovskii, M.J.J. Vrakking, and J. Mikosch

Kontakt

Dr. Jochen Mikosch Tel. 030 6392 1240

 
     
 


Extrem breite Infrarotspektren durch strukturelle Fluktuationen von Flüssigkeiten: Das hydratisierte Proton auf ultrakurzen Zeitskalen

4. Juli 2016

Die Ursache der extrem breiten Infrarotabsorption von Protonen in wässriger Umgebung wird seit langem kontrovers diskutiert. Ein Forscherteam des Max-Born-Instituts in Berlin und der Ben Gurion Universität des Negev in Beer-Sheva, Israel, zeigt jetzt am Beispiel des Zundel-Kations (H2O...H+...OH2) H5O2+, dass die umgebende Flüssigkeit fluktuierende elektrische Kräfte auf das Proton ausübt und damit seine Schwingungsbewegung zwischen den beiden Wassermolekülen moduliert. Dieser Mechanismus ruft zusammen mit niederfrequenten thermischen Bewegungen die extreme Verbreiterung des Infrarotspektrums hervor.

Das Proton (H+), der positiv geladene Kern des Wasserstoffatoms, nimmt eine zentrale Rolle bei vielen Vorgängen in der Natur ein. In flüssigem Wasser wird der Transport von elektrischer Ladung durch die Bewegung von Überschuss-Protonen dominiert während die Bewegung von Protonen durch Zellmembranen die Grundlage der Zellatmung darstellt. Trotz dieser weitreichenden Relevanz sind die molekulare Natur und Dynamik von Überschuss-Protonen in Wechselwirkung mit Wassermolekülen ihrer Umgebung nicht vollständig verstanden. Schwingungs-, namentlich Infrarotspektroskopie hat dazu beigetragen, die molekularen Strukturen hydratisierter Überschuss-Protonen als Eigen- und Zundel-Kationen zu identifizieren. Diese Strukturen zeichnen sich durch eine überaus breite, unstrukturierte Infrarotabsorption aus, das sogenannte "Zundelkontinuum" (Abbildung 1). Sie sind in flüssigem Wasser instabil, d.h. wandeln sich auf der Femto- bis Pikosekunden Zeitskala (1 Pikosekunde = 1 ps = 10-12 s) in andere Strukturen um. Der dem Absorptionskontinuum zu Grunde liegende Mechanismus ist stark umstritten.

Wissenschaftlern des Max-Born-Institutes für Nichtlineare Optik und Ultrakurzzeitspektroskopie in Berlin und der Ben Gurion Universität des Negev in Beer-Sheva, Israel gelang es nun den Ursprung des Breitbandkontinuums durch nichtlineare Infrarotspektroskopie mit Femtosekunden-Zeitauflösung aufzuklären. Für das spezifische Modellsystem H5O2+, das aus zwei Wassermolekülen bestehende und von einem Proton zusammengehaltene Zundel-Kation (H2O...H+...OH2), differenzierten sie in zeitaufgelösten Messungen das Zundelkontinuum von der OH Streck- und Biegeschwingungsdynamik der beiden Wassermoleküle (Abbildung 2). Wie in Angewandte Chemie Int. Ed. (DOI: 10.1002/anie.201602523) berichtet, erlaubt eine gezielte Wahl der Femtosekunden-Anregebedingungen von Molekülschwingungen die Isolation der kurzlebigen Kontinuumsabsorption. Die verschiedenen Schwingungsanregungen weisen hierbei Lebensdauern von unter 60 fs auf, weitaus kürzer als die der OH Streck- und Biegeschwingungen in reinem Wasser.

Die theoretische Analyse der Resultate zeigt, dass die extreme Verbreiterung der Infrarotabsorption aus Bewegungen des inneren Protons unter dem Einfluss starker, schnell fluktuierender elektrischer Felder der umliegenden polaren Lösungsmittelmoleküle resultiert. Die Energie der Protonbewegung entlang der sogenannten Protontransferkoordinate (in Richtung der Verbindung der zwei Wassermoleküle in H2O...H+...OH2) wird durch die externen Felder stark moduliert, was gleichzeitig zu einer Energiemodulation der Schwingungsübergänge führt. So erkundet das System eine breite Verteilung von Übergangsenergien auf einer Zeitskala von weniger als 100 fs. Zusammen mit Schwingungsobertönen, Kombinationstönen und Schwingungen welche den Abstand zweier Wassermoleküle verändern, führen die durch das Feld modulierten Übergänge zu der beobachteten extremen Verbreiterung der Infrarotabsorption. Aufgrund der extrem schnellen strukturellen Fluktuationen werden bestimmte H+ Anordnungen sehr schnell verwaschen, d.h. das System weist eine extrem kurzlebige strukturelle Erinnerung auf.

Dieser neue Blick auf das Zundel-Kation geht deutlich über die vielen, in der Gasphase durchgeführten Studien an hydratisierten Protonen hinaus, in welchen aufgrund der Tieftemperaturbedingungen das Zundelkontinuum nicht beobachtet wird. Die Resulate sind für viele dynamische Aspekte hydratisierter Protonen von Bedeutung, sei es für den Protontransport in Wasser durch den berühmten von Grotthuss-Mechanismus, in Wasserstoff-Brennstoffzellen oder biologischen Systemen, deren Funktion durch die Translokation von Protonen bestimmt ist.

dahms

Abb. 1 (Klick für vergrößerte Ansicht)

Abb. 1: Die Hydratisierung von Protonen geht weit über das typische Textbuchbeispiel des Hydroniums (H3O+) hinaus. Eigen- und Zundel-Kationen wurden nach den führenden Wissenschaftlern Manfred Eigen und Georg Zundel benannt, welche diese Strukturen in den sechziger Jahren des 20. Jahrhunderts postuliert haben. Das lineare Absorptionsspektrum im mittleren Infrarotbereich zeigt die deutlichen Beiträge von OH Streck- und Biegeschwingungen der Wassermoleküle und das spektral sehr breite Zundelkontinuum. Dieses Zundelkontinuum resultiert aus den ultraschnellen Potentialfluktationen der Protontransferkoordinate, was die Modulation der Übergangsenergien von Fundamentalschwingung, Obertonschwingungen und Kombinationsschwingungen zur Folge hat.
dahms Abb. 2:Transiente Infrarotspektren zeigen die unterschiedliche Antwort der OH- Streckschwingung und des Zundelkontinuums nach Femtosekundenanregung.
Abb. 2 (Klick für vergrößerte Ansicht)  

Originalpublikation: Angewandte Chemie International Edition
The Hydrated Excess Proton in the Zundel Cation H5O2+: The Role of Ultrafast Solvent Fluctuations
Fabian Dahms, Rene Costard, Ehud Pines, Benjamin P. Fingerhut, Erik T. J. Nibbering, Thomas Elsässer

Kontakt

Dr. Erik T. J. Nibbering Tel. 030 6392 1477
Prof. Dr. Thomas Elsässer Tel. 030 6392 1400

 
     
 


Dr. Olga Smirnova zur Professorin für Theoretische Physik an der Technischen Universität Berlin berufen

30. Juni 2016

smirnova

Die Technische Universität Berlin hat Dr. Olga Smirnova am 30. Juni 2016 zur Professorin für das Fachgebiet "Theoretische Physik mit dem Schwerpunkt Atomare und Molekulare Laserphysik" berufen. Die S-Professur ist im Institut für Optik und Atomare Physik verankert.

Präsident Prof. Dr. Christian Thomsen und Prof. Dr. Olga Smirnova - Foto: MBI  

Die theoretische Physikerin Smirnova hat in 2000 ihren Doktorgrad von der Lomonosov Moscow State University erhalten. 2003 ging sie als Lise-Meitner Stipendiatin an die Technische Universität Wien und 2005 wechselte sie in die Theoriegruppe des Steacie Institute for Molecular Sciences (SIMS) in Kanada. Zum Max-Born-Institut kam Olga Smirnova 2009, um ihre eigene Theoriegruppe aufzubauen, 2010 erhielt sie den Karl-Scheel-Preis der Physikalischen Gesellschaft zu Berlin. Ihre Arbeit konzentriert sich auf die theoretische Beschreibung von Materie in intensiven Lichtfeldern zur Analyse und Kontrolle ultraschneller Dynamik in Atomen und Molekülen. An der TU Berlin wird Prof. Smirnova die Lehre insbesondere im Bereich ultraschneller Prozesse verstärken.

Wir freuen uns mit Prof. Dr. Smirnova über Ihre Berufung und gratulieren ihr ganz herzlich!

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Prof. Olga Smirnova

 
     
 


Spinpolarisation durch Starkfeldionisation

13. Juni 2016

Starkfeldionisation wird seit mehr als einem halben Jahrhundert untersucht. Dennoch ist die Rolle des Elektronenspins während dieses Prozesses weitgehend übersehen worden. Unsere gemeinsame experimentelle und theoretische Untersuchung erbrachte nun das erstaunliche Ergebnis, dass die Chance ein Spin-up oder ein Spin-down Elektron aus einem Atom herauszulösen sehr unterschiedlich sein kann.

Als eine Grundeigenschaft des Elektrons spielt der Spin eine entscheidende Rolle in der elektronischen Struktur der Materie, von Molekülen und Atomen bis zu Feststoffen, wobei er beispielsweise die magnetischen Materieeigenschaften bestimmt. Ultrakurze Elektronenpulse sind einzigartige Werkzeuge um Materialien zu untersuchen, sowohl deren Struktur als auch Dynamik, und eröffnen ein reiches Feld der ultraschnellen Bildgebung mittels Beugung. Da der Elektronenspin eine wesentliche Variable bei der Beugung darstellt, würden ultrakurze Pulse spinpolarisierter Elektronen diesem Feld eine völlig neue Dimension hinzufügen. Aber wo könnte man solche Pulse erhalten?

Eine Möglichkeit ist die Ionisation in starken Laserfeldern zu nutzen. Dieser Prozess erzeugt von Natur aus Elektronen in ultrakurzen Stößen. Die Bursts dauern nur einen kleinen Bruchteil der Laserperiode an, wenn sie von den Grenzen des Bindungspotentials freigesetzt werden. Aber wären diese Elektronenbursts spinpolarisiert? Überraschenderweise ist diese Frage bis vor kurzem nie gestellt worden.

Diese Situation hat sich nun mit der gemeinsamen experimentellen und theoretischen Arbeit von Alexander Hartung et al., inspiriert von der früheren theoretischen Vorhersage von I. Barth und O. Smirnova (Phys. Rev. A 88, 013401, 2013), geändert. Gas von Xe-Atomen nutzend, präsentieren die Autoren den ersten experimentellen Nachweis von Elektronenspinpolarisation erzeugt durch Starkfeldionisation. Die gemessene Spinpolarisation, siehe Abb.1, erreichte Werte bis zu 30% hoch, wobei sich ihr Vorzeichen mit der Elektronenenergie umkehrt. Diese Arbeit eröffnet die neue Dimension des Spins in der Starkfeldphysik. Sie ebnet den Weg für die Erzeugung von Sub-Femtosekunden, spinpolarisierten Elektronenpulsen mit zahlreichen Anwendungen, die sich von der Untersuchung magnetischer Eigenschaften von Materie auf ultraschnellen Zeitskalen bis hin zum Testen chiraler molekularer Systeme mit Sub-Femtosekunden Zeit- und Sub-Ångström Raumauflösung erstrecken. Die Veröffentlichung zeigt auch, dass Spinpolarisation während der Laser-getriebenen Elektronenrekollision mit dem Mutter-Ion wichtig ist, wenn solch eine Rekollision durch ein elliptisches Laserfeld herbeigeführt wird. Da bei der Laser-getriebenen Elektronenkollision mit dem Mutter-Ion das Elektron vollständig durch das Laserfeld gesteuert wird, kann die Dynamik nun nicht nur mit Attosekunden zeitlicher und Ångström räumlicher Auflösung untersucht werden, sondern auch mit Spin-Empfindlichkeit. Dies würde es ermöglichen chirale Moleküle mit Sub-Femtosekunden Zeitauflösung und Sub-Ångström Raumauflösung zu untersuchen. Abschließend, die Spinpolarisation des herausgelösten Elektrons ist fest verbunden mit der Erzeugung des Mutter-Ions in einem anfänglich spinpolarisierten Zustand. Spin-Bahn-Kopplung führt dann zu internen ringförmigen Elektronen- und Spinströmen.

Morales

Abb. 1 (Klick für vergrößerte Ansicht)

Abb. 1: Spinpolarisation gemessen als Funktion der Elektronenenergie. Die blaue Kurve ist eine theoretische Vorhersage, während die roten Punkte mit Fehlerbalken die experimentellen Ergebnisse zeigen. Die Messung erfolgte für Xe-Atome.

Originalpublikation: Nature Photonics (2016), 10, doi:10.1038/nphoton.2016.109
Electron spin polarization in strong-field ionization of xenon atoms
Alexander Hartung, Felipe Morales, Maksim Kunitski, Kevin Henrichs, Alina Laucke, Martin Richter, Till Jahnke, Anton Kalinin, Markus Schöffler, Lothar Ph. H. Schmidt, Misha Ivanov, Olga Smirnova, Reinhard Dörner

Kontakt

Prof. Olga Smirnova Tel. 030 6392 1340
Prof. Misha Ivanov Tel. 030 6392 1210
Dr. Felipe Morales Tel. 030 6392 1358

 
     
 


Die Quantenschaukel - ein Pendel das gleichzeitig vor und zurück schwingt

28. April 2016

Ultrakurze Terahertz-Impulse regen Zwei-Quanten-Oszillationen von Atomen in einem Halbleiterkristall an. Die von den bewegten Atomen abgestrahlten Terahertz-Wellen werden mittels einer neuen zeitaufgelösten Technik analysiert und zeigen den nicht-klassischen Charakter der Atombewegungen von großer Amplitude.

Das klassische Pendel einer Standuhr schwingt mit einer wohl definierten Auslenkung und Geschwindigkeit zu jedem Zeitpunkt vor und zurück. Während dieser Schwingung bleibt seine Gesamtenergie konstant, welche durch eine beliebig wählbare Anfangsauslenkung vorgegeben ist. Oszillatoren in der Quantenwelt der Atome und Moleküle verhalten sich völlig anders: Deren Energie hat diskrete Werte entsprechend der unterschiedlichen Quantenzustände eines Oszillators. Der "verschmierte" Ort eines Atoms in einem Energieeigenzustand des Oszillators wird mit Hilfe der Wellenfunktion beschrieben, deren Amplitude keinerlei Schwingungen aufweist.

Schwingungsbewegungen in der Quantenwelt erfordern eine Überlagerung unterschiedlicher Quantenzustände - sogenannte Kohärenzen oder Wellenpakete. Die Überlagerung zweier benachbarter Oszillatorzustände entspricht einer Ein-Quantenkohärenz, bei der die Atombewegung dem klassischen Pendel sehr ähnelt. Viel interessanter sind Zwei-Quantenkohärenzen, eine waschechte nicht-klassische Anregung, bei der ein Atom gleichzeitig an zwei verschiedenen Orten sein kann. Seine Geschwindigkeit verhält sich auch nicht-klassisch, was bedeutet, dass es sich zur selben Zeit von links nach rechts und von rechts nach links bewegt (siehe Movie). Solche Bewegungen existieren nur für sehr kurze Zeiten, weil die wohl definierte Überlagerung der Quantenzustände aufgrund der sogenannten Dekohärenz innerhalb weniger Pikosekunden (1 Pikosekunde = 10-12s) zerfällt. Solche Zwei-Phononen-Kohärenzen sind äußerst wichtig in dem neunen Forschungsgebiet der sogenannten Quanten-Phononik. Dort werden nicht-klassische Atombewegungen wie etwa "gequetschte" oder "verschränkte" Phononen untersucht.

In der neuesten Ausgabe der Fachzeitschrift Physical Review Letters haben Forscher des Max-Born-Instituts in Berlin die neue Methode der Zwei-Dimensionalen (2D) Terahertz-Spektroskopie eingesetzt um nicht-klassische Zwei-Phononen-Kohärenzen mit großen räumlichen Amplituden zu erzeugen und nachzuweisen. In den Experimenten wechselwirkt eine Sequenz von drei phasengekoppelten THz-Impulsen mit einem 70-μm dicken Kristall des Halbleiters Indiumantimonid (InSb). Das elektrische Feld, das die bewegten Atome abstrahlen, dient als eine Sonde für die Atombewegung in Echtzeit. Ein zwei-dimensionales Abrasterverfahren (ein sogenannter 2D-scan), bei dem die zeitliche Verzögerung zwischen den drei THz-Impulsen variiert wird, zeigte ausgeprägte Zwei-Phononen-Signale und konnte deren Zeitstruktur aufdecken [Abb. 1]. Eine detaillierte theoretische Analyse brachte die Einsicht, dass nichtlineare Vielfach-Wechselwirkungen von allen drei THz-Impulsen nötig sind um solche starken Zwei-Phonen-Kohärenzen anzuregen.

Die neue experimentelle Methode erlaubte zum ersten Mal Zwei-Phononen-Kohärenzen großer Amplitude in einem Kristall nachzuweisen. Alle experimentellen Beobachtungen sind in exzellenter Übereinstimmung mit der Quantentheorie. Dieser neue Typus von 2D-THz-Spektroskopie weist den Weg zur Erzeugung, Analyse und Manipulation von anderen Niedrig-Energie-Anregungen in Festkörpern, wie z.B. Magnonen oder optischen Übergängen in Exzitonen oder an Störstellen gebundenen Elektronen.

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Abb. 1 (Klick für vergrößerte Ansicht)

Abb. 1: Experimentell gemessene Kurven: (a) Zwei-dimensionaler (2D) scan der Summe der elektrischen Felder E(τ,t) der drei treibenden THz-Impulse A, B und C als Funktion der Kohärenzzeit τ und der Realzeit t. Das Konturdiagramm ist rot gefärbt für positive elektrische Felder und blau gefärbt für negative elektrische Felder. (b) 2D scan des von der Zwei-Phononen-Kohärenz im Halbleiter Indiumantimonid nichtlinear abgestrahlten, elektrischen Feldes ENL(τ,t) Die orange Linie zeigt die Mitte von THz-Impuls A. (c) Elektrische Feldtransiente ENL(0,t) gemessen für Kohärenzzeit τ=0.
Movie Movie: Veranschaulichung von nicht-klassischen Quantenkohärenzen in Materie. Die zwei Parabeln (scharze Kurven) zeigen die Potentialoberflächen von harmonischen Oszillatoren, die die Schwingungen von Atomen in einem Kristall um ihre Gleichgewichtslage repräsentieren - die sogenannten Phononen. Die blauen Kurven zeigen die Aufenthaltswahrscheinlichkeit der Atome an unterschiedlichen Orten im thermischen Gleichgewicht. Die quantenmechanische Unschärferelationen erzwingt eine endliche räumliche Ausdehnung solcher Verteilungsfunktionen. Die roten Kurven zeigen die zeitabhängige Aufenthaltswahrscheinlichkeit von verschiedenen kohärent schwingender Quantenzustände in der Materie. Links sieht man eine Ein-Phonon-Kohärenz, bei der die quantenmechanische Bewegung der Atome stark der klassischen Bewegung eines Pendels ähnelt (türkise Kugel). Diese bewegt sich während der Oszillation entweder von links nach rechts oder von rechts nach links. Auf der rechten Seite sehen wir die zeitabhängige Aufenthaltswahrscheinlichkeit einer Zwei-Phononen-Kohärenz. Die Quantenmechanik erlaubt eine nicht-klassische Bewegung, bei der ein Atom gleichzeitig an zwei unterschiedlichen Orten verweilen kann. Die Geschwindigkeit der Atome verhält sich auch nicht-klassisch, d.h., es kann zur gleichen Zeit von links nach rechts und von rechts nach links schwingen. Bei einem perfekten harmonischen Oszillator würden die Teilchenströme dieser beiden Anteile sich exakt auslöschen. Daher muss eine kleine Anharmonizität vorliegen, damit man die Emission eines kohärenten elektrischen Feldes wie in Abbildung 1(c) beobachten kann.

Originalpublikation: Physical Review Letters 116, 177401
Two-Phonon Quantum Coherences in Indium Antimonide Studied by Nonlinear Two-Dimensional Terahertz Spectroscopy
Carmine Somma, Giulia Folpini, Klaus Reimann, Michael Woerner, and Thomas Elsaesser

Ein weiterer ausführlicher Artikel zur experimentellen Technik ist ebenfalls erschienen in:

The Journal of Chemical Physics 144, 184202
Phase-resolved two-dimensional terahertz spectroscopy including off-resonant interactions beyond the χ(3) limit
Carmine Somma, Giulia Folpini, Klaus Reimann, Michael Woerner, and Thomas Elsaesser

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Prof. Klaus Reimann Tel. 030 6392 1476
Dr. Michael Wörner Tel. 030 6392 1470
Prof. Dr. Thomas Elsässer Tel. 030 6392 1400

 
     
 


Ultraschnelle Photoelektronenspektroskopie enthüllt Ringen zwischen verschiedenen Autoionisationskanälen

22. April 2016

Mit Hilfe von zeit-, energie- und winkelaufgelöster Photoelektronenspektroskopie gelang es Forschern vom Max-Born-Institut in Berlin, in Kooperation mit Kollegen aus Mailand und Padua, Schnappschüsse von gekoppelten Rydbergorbitalen während ultraschneller Autoionization aufzunehmen.

Elektronische Autoionization ist ein Prozess bei dem die Bewegung von mehreren angeregten Elektronen in einem Atom oder Molekül mit Verzögerung zur Emission eines einzelnen Elektrons führt. Trotz einer langen Forschungshistorie birgt die theoretische Beschreibung dieses Prozesses auch heute noch Schwierigkeiten. Dies trifft insbesondere auf den Fall von energetisch überlappenden autoionisierenden Resonanzen zu. Die Schwierigkeiten sind fundamentaler Natur, denn ihr Ursprung liegt in den fundamentalen Problemen der Beschreibung eines dynamischen Prozesses im Energieraum. Den Forschern vom Max-Born-Institut gelang es nun durch neue technische Entwicklung im Bereich von ultrakurzen XUV-Pulsen erstmals diesen ultraschnellen dynamischen Prozess auch direkt im Zeitraum nachzuweisen.

In der neuen Publikation (M. Eckstein et al, Phys. Rev. Lett. 116, 163003 (2016)), wird ein neu konstruierter zeitverzögerungskompensierender Monochromator genutzt, der es ermöglicht eine einzelne autoionisierende Resonanz in Stickstoffmolekülen selektiv durch einen XUV-Puls anzuregen. Die Dynamik wird daraufhin durch Ionization des Moleküls mit einem zweiten IR-Puls innerhalb eines Pump-Probe Experiment abgebildet. Dies geschieht auf einer Zeitskala unterhalb von 15 fs. Die generierten Photoelektronen werden mit einem "Velocity Map Imaging" Spektrometer abgebildet, das neben der kinetischen Energie der Elektronen auch die Winkelverteilung der Elektronen misst. Das Experiment zeigte, dass die Winkelverteilung der Photoelektronen sich während der Autoionisation ändert (Abb. 1). Direkt nach der Anregung der Resonanz, ist die Winkelverteilung relativ isotrop. Mit größerer Pump-Probe Verzögerung kann dann beobachten werden, dass die Elektronen hauptsächlich in Richtung der Laserpolarisation emittiert werden. Diese Beobachtung kann nur zu Stande kommen wenn zwei elektronische Zustände angeregt werden. Eine mögliche Existenz von solchen energetisch überlappenden Zuständen in Stickstoff wurde bereits vor über 30 Jahren theoretisch vorausgesagt und nun zum ersten Mal auch experimentell beobachtet. Im Experiment werden verschiedene Zerfallszeiten für die energetisch überlappenden angeregten Zustände beobachtet.

Zwei überlappende elektronische Zustände, die jeweils eine kurze und längere Lebenszeit haben, können theoretisch durch Interferenzstabilisation erklärt werden. Dies ist ein Phänomen, das ebenfalls bei Atomen auftritt, die sich innerhalb eines elektrischen Starkfeldes befinden. Interferenzstabilisation tritt auf, wenn eine quantenmechanische Interferenz zwischen verschiedenen Autoionisationszuständen zur Veränderung der Dauer der einzelnen Ionisationskanäle führt. Dabei wird die Dauer des einen Kanals verkürzt während sich die andere verlängert. Weitergehende Experimente und verbesserte theoretische Beschreibung sollen ergründen inwieweit die hier im Experiment beobachten Phänomene von genereller Natur sind und damit von hoher Bedeutung für das allgemeine Verständnis von Autoionisation in Molekülen wären.

Originalpublikation: Physical Review Letters 116, 163003
Direct Imaging of Transient Fano Resonances in N2 Using Time-, Energy-, and Angular-Resolved Photoelectron Spectroscopy

Vollständige Zitation:
Martin Eckstein, Chung-Hsin Yang, Fabio Frassetto, Luca Poletto, Giuseppe Sansone, Marc J. J. Vrakking, Oleg Kornilov
"Direct Imaging of Transient Fano Resonances in N2 Using Time-, Energy-, and Angular-Resolved Photoelectron Spectroscopy"

DOI: 10.1103/PhysRevLett.116.163003

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Dr. Oleg Kornilov, Tel. 030 6392 1246

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Abb. 1: Winkelverteilung von Photoelektronen generiert durch die Ionisation einer autoionisierenden Resonanz in molekularen Stickstoff durch einen schwachen IR-Puls. Die eingebetteten Fenster zeigen die Winkelverteilung für verschiedene Zeitverzögerungen. Die grüne und blaue Kurve zeigen die Zeitabhängigkeit der Asymmetrieparameter der Winkelverteilung. Die Winkelverteilung wird hierbei durch Legendrepolynome zweiter und vierter Ordnung beschrieben.

 

Abb. 1 (Klick für vergrößerte Ansicht)  
 
     
 


Thomas Elsässer erhält den Ellis R. Lippincott Award

8. März 2016

Thomas Elsässer, Direktor am Max-Born-Institut und Professor für Experimentalphysik an der Humboldt Universität zu Berlin, erhält den Ellis R. Lippincott Award 2016 in Anerkennung seiner "bahnbrechenden Beiträge zum Verständnis kohärenter und inkohärenter Schwingungsdynamik von Wasserstoffbrücken in Flüssigkeiten und Biomolekülen".

Damit werden seine Pionierarbeiten zur Aufklärung molekularer Prozesse und Wechselwirkungen in Wasser, Säuredimeren, Nukleinbasenpaaren und Biomolekülen in wässriger Umgebung, etwa DNA und Phospholipiden gewürdigt. Diese Untersuchungen beruhen auf Methoden der nichtlinearen Infrarotspektroskopie im Piko- und Femtosekundenzeitbereich.
Der international angesehene Ellis R. Lippincott Award wird seit 1975 gemeinsam von der Optical Society of America, der Coblentz Society und der Society for Applied Spectroscopy an Forscher vergeben, die bedeutende Beiträge zur Schwingungsspektroskopie geleistet und gleichzeitig methodische Innovationen demonstriert haben. Die Übergabe des Preises findet im Herbst 2016 in den USA statt.

Link zur Pressemitteilung der Optical Society of America: Prestigious Awards and Medals 2016

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Prof. Dr. Thomas Elsässer Tel. 030 6392 1400

 
     
 


Verstärkung von Schallwellen bei extremen Frequenzen

18. Februar 2016

Ein elektrischer Strom durch eine Halbleiter-Nanostruktur verstärkt Schallwellen bei extrem hohen Frequenzen. Diese Methode ermöglicht neuartige, sehr kompakte Quellen von Ultraschall, die als Diagnosewerkzeug für das Abbilden von Werkstoffen und biologischen Strukturen mit sehr hoher räumlicher Auflösung dienen können

Ultraschall besteht aus akustischen Wellen mit einer Frequenz weit über der Grenze, die von Menschen gehört werden kann. Ultraschall im Megahertz-Bereich (1 MHz = 106 Hz = 1 Million Schwingungen pro Sekunde) findet breite Anwendung in der Sonographie, z. B. für die medizinische Bildgebung der Organe im Körper und für die zerstörungsfreie Prüfung von Materialien. Die räumliche Auflösung des Bildes ist begrenzt durch die Wellenlänge des Ultraschalls. Um Objekte im Nanobereich (1 Nanometer = 10-9 m = 1 milliardster Teil eines Meters) abbilden zu können, sind Schallwellen mit einer Frequenz von mehreren hundert Gigahertz (1 Gigahertz (GHz) = 1000 MHz) erforderlich. Um solche Wellen als Diagnosewerkzeug verwenden zu können, müssen neue Quellen entwickelt werden, die eine ausreichende Schallintensität liefern.

In einer kürzlich erschienenen Veröffentlichung (K. Shinokita et al., Phys. Rev. Lett. 116, 075504 (2016)), haben Forscher aus dem Max-Born-Institut in Berlin zusammen mit Kollegen aus dem Paul-Drude-Institut, Berlin und der École Normale Supérieure, Paris, eine neue Methode für die Verstärkung solch hochfrequenter Schallwellen gezeigt. In einer speziell entwickelten Halbleiter-Struktur, die aus einer Folge von Nanoschichten besteht, werden Schallwellen mit einer Frequenz von 400 GHz mit kurzen optischen Impulsen aus einem Laser erzeugt und nachgewiesen. Der Schall wird durch Wechselwirkung mit einem elektrischen Strom verstärkt, der durch den Halbleiter in der gleichen Richtung wie die Schallwellen fließt. Diese Verstärkung basiert auf einen Prozess namens "SASER" (Sound Amplification by Stimulated Emission of Radiation), vollkommen analog zur Verstärkung des Lichtes in einem Laser (Light Amplification by Stimulated Emission of Radiation). Die Schallwelle regt Elektronen, die sich mit einer Geschwindigkeit höher als die Schallgeschwindigkeit bewegen, dazu an, von einem Zustand hoher Energie in einen Zustand niedrigerer Energie zu gehen und dadurch die Schallwelle stärker zu machen. Um eine Netto-Verstärkung zu erzielen, ist es notwendig, dass es mehr Elektronen in dem Zustand hoher Energie als in dem niedriger Energie gibt. Auf diese Weise wird eine Schallwelle mit einer Frequenz von 400 GHz um den Faktor zwei verstärkt.

Die bisherige Arbeit demonstriert erstmals dieses Prinzip der Schallverstärkung. Um hiermit eine nutzbare Quelle für Hochfrequenz-Schallwellen zu bauen, ist es notwendig, die Verstärkung weiter zu steigern, was durch Verbesserung der Struktur und vor allem durch eine bessere Kühlung des Halbleiters möglich sein dürfte. Sobald solche Quellen verfügbar sind, kann Sonographie mit einer Ortsauflösung im Bereich der Größe von Viren betrieben werden, also auf einer Längenskala viel kürzer als die Wellenlänge des sichtbaren Lichts.

Reimann

Abb. 1 (Klick für vergrößerte Ansicht)

Abb. 1: Änderungen der Reflexion als Funktion der Verzögerungszeit nach dem Pump-Puls. Die beobachteten Oszillationen sind proportional zur momentanen Amplitude der Schallwelle. Die blaue Kurve zeigt die Ergebnisse ohne Strom durch das Übergitter, die rote Kurve mit einem Strom von 1 A. Die Amplitude mit Strom ist immer größer als die ohne Strom. Die Verstärkung (das Verhältnis zwischen den roten und blauen Kurven) ist am deutlichsten bei Verzögerungszeiten über 300 ps (1 ps ist eine Pikosekunde, ein Millionstel einer Millionstel Sekunde), da die Verstärkung Zeit braucht.
Movie Film: Die untersuchte Halbleiterstruktur besteht aus abwechselnden Schichten von Galliumarsenid und Aluminium-Gallium-Arsenid (hier in gelb und rot dargestellt). Ein kurzer Laserpuls (Pfeil von links) erzeugt eine akustische Welle, hier zu sehen als periodische Änderung der Schichtdicken. Während die Amplitude der akustischen Welle mit der Zeit zunimmt, wenn ein elektrischer Strom (bewegenden Elektronen, dargestellt als blaue Punkte) fließt, bleibt sie ohne Strom konstant (oberer Teil).

Originalpublikation: Physical Review Letters 116, 075504
Strong Amplification of Coherent Acoustic Phonons by Intraminiband Currents in a Semiconductor Superlattice

Keisuke Shinokita, Klaus Reimann, Michael Woerner, Thomas Elsaesser, Rudolf Hey, Christos Flytzanis

Dieser Artikel wurde ausgewählt als Vorschlag des Herausgebers, siehe: Pumping up the sound

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Unsichtbare Lichtblitze entfachen Nano-Feuerwerk

19. Januar 2016

Ein Team von Wissenschaftlern des Max-Born-Institutes Berlin und der Universität Rostock hat einen neuartigen Weg gefunden, transparente Nanoteilchen schlagartig undurchsichtig zu machen und mit Laserlicht blitzschnell aufzuheizen. Ihre Ergebnisse könnten ungeahnte Möglichkeiten für Medizin und Technik eröffnen.

Intensive Lichtpulse können transparentes Material in ein Plasma verwandeln, das die Lichtenergie anschließend sehr effizient einfängt. Die Wissenschaftler aus Berlin und Rostock konnten diesen Prozess nun extrem präzise kontrollieren. Sie verwendeten dazu einen Trick, der medizinische Methoden und die Herstellung von Nanomaterialien wesentlich vereinfachen könnte. Das Zusammentreffen von Licht und Materie wurde von einem Team von Physikern vom Max-Born-Institut für nichtlineare Optik und Kurzzeitspektroskopie (MBI) in Berlin und vom Institut f√ľr Physik der Universität Rostock erforscht.

Die Wissenschaftler untersuchten die Wechselwirkung intensiver nah-infraroter (NIR) Laserblitze mit winzigen, nur wenige Nanometer-großen Teilchen aus einigen Tausend Argonatomen - so genannten Atomclustern. Das sichtbare NIR Licht allein kann ein Plasma nur dann erzeugen, wenn seine elektromagnetischen Lichtwellen so stark sind, dass es einzelne Atome in Elektronen und Ionen zerreißt (ionisiert). Die Forscher konnten diese Zündungsschwelle austricksen, indem sie die Cluster mit einem zweiten, deutlich schwächeren und für das menschliche Auge unsichtbaren Femtosekunden-Lichtblitz im extrem-ultravioleten Spektralbereich bestrahlten (eine Femtosekunde ist ein Millionstel einer milliardstel Sekunde). Mit diesem Trick konnten die Forscher den Energieeinfang auch für unerwartet schwaches sichtbares Laserlicht "anschalten" und beobachteten ein Nano-Feuerwerk, bei dem Elektronen, Ionen und farbiges Fluoreszenzlicht von den Clustern in verschiedene Richtungen ausgesandt wurden (Abb. 1). Ihre Ergebnisse eröffnen neuartige Möglichkeiten für Grundlagenforschung und Anwendung und wurden in der aktuellen Ausgabe der renommierten Fachzeitschrift Physical Review Letters veröffentlicht.

Die Experimente wurden am Max-Born-Institut an einer 12 m langen Apparatur für die Erzeugung Hoher-Harmonischer (HH) durchgeführt. "Die Beobachtung, dass Argoncluster selbst bei moderater Lichtintensität stark ionisiert werden war sehr überraschend" (Abb. 2), erklärt Dr. Bernd Schütte vom MBI, der das Experimente konzipiert und durchgeführt hat. "Obwohl der zusätzliche XUV Lichtblitz sehr schwach ist, ist seine Anwesenheit entscheidend: ohne den XUV Zündungspuls blieben die Nanopartikel unverändert und transparent für das sichtbare Licht." Wissenschaftler um Prof. Thomas Fennel von der Universität Rostock konnten das Geheimnis der Synergie der beiden Lichtblitze durch numerische Computersimulationen lüften. Sie fanden heraus, dass die Bereitstellung einiger weniger Elektronen genügt, um einen Prozess ähnlich zu einer Schneelawine im Gebirge in Gang zu setzen. Diese "Keimelektronen" werden durch die ionisierende XUV Strahlung erzeugt, anschließend durch das sichtbare Licht aufgeheizt und schlagen weitere Elektronen aus benachbarten Atomen heraus. "Bei dieser Lawine wächst die Zahl freier Elektronen in dem Nanopartikel exponentiell", erklärt Prof. Fennel. "Letztlich heizen sich die Partikel so stark auf, dass hochgeladene Ionen erzeugt werden können."

Das neuartige Konzept der mit XUV Licht gezündeten Ionisationslawine macht es möglich, die Starkfeldionisation von Nanoteilchen und möglicherweise auch Feststoffen räumlich und zeitlich extrem präzise zu kontrollieren. Dadurch sollte es möglich sein, die Ionisation von Nanoteilchen auf der Zeitspanne von Attosekunden zu beobachten - einer unvorstellbar kurzen Zeit. Eine Attosekunde verhält sich zu einer Sekunde, wie eine Sekunde zum Alter des Universums. Die Wissenschaftler erwarten, dass die Zündungsmethode bei vielen transparenten Materialien wie Glas oder Plastik eingesetzt werden kann. Das macht dieses Konzept für die Herstellung von Nanostrukturen besonders interessant. Der Vorteil ergibt sich aus den Eigenschaften der XUV Lichtblitze, die auf eine viel kleinere Fläche fokussiert werden können und so eine höhere Präzision erlauben. Gleichzeitig erhöht sich im Vergleich zu gängigen Verfahren die Effizienz, da sichtbare NIR Pulse mit viel geringerer Intensität ausreichend sind, um das Material stark aufzuheizen. Daraus könnten zukünftig neue Methoden für Nanolithografie und Nanomedizin entstehen.

Originalpublikation: Physical Review Letters 116, 033001
Ionization avalanching in clusters ignited by extreme-ultraviolet driven seed electrons

Vollständige Zitation:
Bernd Schütte, Mathias Arbeiter, Alexandre Mermillod-Blondin, Marc J. J. Vrakking, Arnaud Rouzée, Thomas Fennel
"Ionization Avalanching in Clusters Ignited by Extreme-Ultraviolet Driven Seed Electrons"

DOI: 10.1103/PhysRevLett.116.033001

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Dr. Bernd Schütte

Schuette

Abb. 1: Nano-Feuerwerk in einem Argon-Nanopartikel wird von einem unsichtbaren XUV-Laserpuls mit moderater Intensität entzündet. Ein darauffolgender sichtbarer Laserpuls heizt den Nanopartikel sehr effizient auf, was zu seiner Explosion führt. Elektronen und Ionen bewegen sich in unterschiedliche Richtungen und senden Floureszenzlicht in verschiedenen Farben aus. Ohne Zündung durch den XUV-Puls bliebe der Nanopartikel intakt.

 

Abb. 1 (Klick für vergrößerte Ansicht)  
Schuette

Abb. 2: Ionen-Ladungsspektren gemessen in Argon-Nanopartikeln. Mit dem XUV-Zündungspuls allein werden nur einige wenige einfach geladene Ionen beobachtet (schwarzes Spektrum). Durch einen zusätzlichen NIR-Heizungspuls werden hochgeladene Ionen bis zu Ar8+ erzeugt. Der Heizungspuls allein erzeugt keine Ionen.

Abb. 2 (Klick für vergrößerte Ansicht)  
 
     

 
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